Oberforst- und Jägermeister, Drost zu Salzderhelden und Catlenburg.
Sämtliche Harzforste standen unter seiner Verwaltung. Er war Ratgeber des Herzogs Ernst August und galt am Hofe als persona gratissima.
Er wohnte seit 1680 auf der Heldenburg. Für Sülbeck griff er den Gedanken des Entdeckers der Sülbecker Solequelle, Gerwin Sandtmann aus Kassel, wieder auf, dort eine Soleförderung zu begründen. 1668 stimmte der Herzog der Salinengründung in Sülbeck zu (als Konkurrenz zur Salzderheldener Saline, um die es schlecht stand und deren Salzgrafen den Ratschlägen Moltkes widersprachen und ihre Salzgewinnung verkommen ließen).
Im Dezember 1691 wurde von Moltke eines Mordplanes überführt. Er wollte seinen Landesherren und dessen ältesten Sohn, Prinz Georg Ludwig (den Erstgeborenen) beseitigen und statt dessen den jüngeren Bruder, den Prinzen Maximilian Wilhelm, auf den Thron helfen. Das alles sollte “unter dem vielfältigen Schiessen einer großen Sauhatz” geschehen.
Doch die Verschwörung wurde aufgedeckt und der Hochverratsprozess nahm für den Salzderheldener Burgherren ein grausames Ende. Am 15.August 1692 wurde Otto Friedrich von Moltke zum Schafott geführt. Im Tode durfte von Moltke noch eine herzogliche Gnade erfahren. Statt gerädert und gevierteilt, wie damals bei Hochverrat üblich, wartete der Scharfrichter mit dem Schwert.
Vor über 300 Jahren verlor damit der letzte Salzderheldener Burgherr nicht nur seinen Kopf, sondern auch sein Leben…